近日，中国科学技术大学苏育德研究员课题组在《ACS Nano》上发表了题为“Carbon nanotube CO reservoir enables efficient tandem CO₂ electroreduction to multicarbon products with >1 A cm^-2 partial current density”的研究论文。该工作提出了一种“CO储库”策略，通过将N掺杂碳纳米管作为可逆CO吸附材料与铜纳米线复合，有效解决了串联CO2电还原中CO中间体利用率低的关键瓶颈。基于该策略构建的双层串联催化剂，实现了CO₂至多碳产物的高效转化，多碳产物法拉第效率达87.1%，偏电流密度超过1 A cm^-2，达到了工业级电流密度水平。

电化学CO₂还原技术能够将温室气体CO2转化为高附加值燃料和化学品，是缓解全球变暖和应对能源危机的重要途径之一。串联催化体系通过将CO₂-to-CO和CO-to-C₂₊两个反应步骤解耦，在提升多碳产物选择性方面展现出独特优势。然而，在实际工况下，上游催化剂产生的CO中间体极易被快速气流吹扫流失，导致其局部浓度低、停留时间短、利用率差，严重制约了串联催化体系的整体性能。因此，如何有效富集和保留CO中间体，已成为该领域亟待解决的核心挑战。

基于此，该研究提出并验证了一种“CO储库”策略。研究团队选择具有优异可逆CO吸附能力的N掺杂碳纳米管作为储库材料，利用其含氮基团与CO分子之间的偶极-偶极相互作用，将其与一维铜纳米线复合集成于下游催化剂层。当CO中间体流经该复合层时，NCNT选择性捕获并富集CO，再通过可逆脱附将其缓释至相邻的铜活性位点，从而实现CO的持续高效利用。研究团队通过COMSOL多物理场模拟、电位阶跃电化学测试、原位拉曼光谱及密度泛函理论计算等多维度手段，系统证实了NCNT对CO的选择性吸附能力及其对C–C耦合的促进作用。基于该策略构建的双层串联催化剂（Cu-NCNT/Ni）实现了CO₂至多碳产物的高效转化，多碳产物法拉第效率达87.1%，偏电流密度超过1 A cm^-2，在50小时连续电解测试中保持稳定。

图1. CO储库策略及双层串联催化剂结构示意图

中国科学技术大学化学与材料科学学院博士生赵刚为本文的第一作者，通讯作者为中国科学技术大学苏育德特任研究员、苏州大学张亮教授和复旦大学张黎明教授。该工作得到国家自然科学基金、苏州市仿生界面科学重点实验室等资助。

论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.6c00940

（纳米科学技术学院、科研部）