近日,中国科大苏州高等研究院刘东教授团队与杭州师范大学高鹏教授团队合作,通过调控催化剂表面界面水结构进而调控电化学炔烃半氢化反应的性能,在电化学炔烃半氢化反应中取得新进展,成功揭示了界面水结构在电驱动炔烃半氢化反应中的关键作用,相关成果以“Unraveling the role of interfacial water structure in electrochemical semi-hydrogenation of alkynes”为题发表在ACS Catalysis 12, 4840-4847, 2022和“Regulating interfacial water structure by tensile strain to boost electrochemical semi-hydrogenation of alkynes”为题发表在Inorganic Chemistry Frontiers, DOI: 10.1039/D2QI00767C, 2022。马军博士为论文的共同第一作者,刘东教授为论文的共同作者。
炔烃的选择性半加氢生成烯烃是工业生产中的重要转化反应。利用电驱动实现炔烃的半氢化(ECSH)能够直接提取质子溶剂中的质子用于炔烃的半氢化反应,是一种理想的炔烃选择性半加氢方案。然而,如何同时实现炔烃半氢化的高活性和高选择性仍是一个巨大的挑战。针对上述挑战,该团队设计了具有表面等离激元效应的超薄PdFe纳米片作为催化剂,采用原位拉曼表征与理论计算相结合,成功揭示了界面水结构在电化学炔烃半氢化反应中的关键作用。此外,合作团队开发了一种具有表面拉伸应力的PdCu二十面体催化剂材料,同时实现了ECSH的高活性和高选择性。该研究工作从界面水结构的角度为设计高效、高选择性和耐久的ECSH电催化剂提供了一种新策略。
图1 电化学炔烃半氢化反应机制示意图
论文链接:
https://doi.org/10.1021/acscatal.2c00430
https://doi.org/10.1039/D2QI00767C