近日，中国科学技术大学特任研究员苏育德与特任教授王冰合作，在国际期刊《Journal of the American Chemical Society》上发表了题为“Membrane-intercalating conjugated oligoelectrolytes enhance microbial CO₂ electroreduction by promoting transmembrane H₂ delivery”的研究论文。该工作引入了一种嵌膜共轭寡聚物（MICOEs）仿生分子，可通过调控分子长度实现对细胞膜的扰动，进而促进H₂的跨膜运输过程，大幅提升微生物电化学CO₂还原的性能。这一发现为受限于气体跨膜传质的生物催化过程提供了全新分子工具。

微生物电合成技术利用可再生电力将CO₂转化为高附加值化学品，是实现碳中和目标的潜在途径之一。微生物电合成的效率，主要取决于以H₂为主的还原当量从阴极向微生物胞内的转移。然而，H₂在水中的溶解度极低（仅0.79 mM），严重限制了其传质过程。现有策略多聚焦于阴极到细菌表面的H₂传质，却忽视了H₂跨细胞膜传输这一关键步骤。

针对上述问题，研究团队设计合成了一系列具有天然产物骨架、侧链长度可调的仿生分子-MICOEs（D8、D10、D12）。这类分子具有独特的双亲性结构，能够自发嵌入细胞膜磷脂双分子层。通过调控其侧链长度，团队发现链长适中的D10分子能够引发适当的细胞膜扰动，增强其流动性，从而促进H₂的跨膜传输。在2 mA cm⁻²电流密度下，经D10处理的产乙酸菌将CO₂电还原为乙酸的转化率提高70%，5天内乙酸积累达1.64 ± 0.21 g L⁻¹。

为深入揭示机制，研究团队开发了一种囊泡包裹的荧光H₂探针，结合Laurdan膜流动性测定、分子动力学模拟等多种表征手段，系统证明了D10分子通过适度的膜扰动有效促进了H₂跨膜运输。相比之下，D8因分子过短，无法有效嵌入膜中，仅吸附于膜表面，导致膜流动性下降；而D12虽能嵌膜，但分子过长，反而增强了膜的稳定性，同样不利于H₂透过。这一分子长度与膜流动性之间的构效关系，为未来驱动生物合成的仿生分子设计提供了重要指导。

图1：MICOEs促进H₂跨膜传输以提高微生物CO₂电还原过程的示意图

中国科学技术大学化学与材料科学学院硕士生景鑫、纳米科学技术学院博士生赵旭君和中科院宁波材料所硕士生陈泽华为本文的共同第一作者，通讯作者为中国科学技术大学特任研究员苏育德和特任教授王冰。该工作得到国家自然科学基金、苏州仿生界面科学重点实验室等资助。

论文链接: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.6c01369

（纳米科学技术学院、仿生界面材料科学全国重点实验室、生物医学工程学院、科研部）