近日，中国科大苏州高研院兼聘教授熊宇杰团队与刘东老师课题组合作在连续流动光催化甲烷高效偶联转化领域取得新进展，相关研究成果以“Continuous Flow System for Highly Efficient and Durable Photocatalytic Oxidative Coupling of Methane”为题发表在国际知名期刊Journal of the American Chemical Society上。

甲烷(CH4)是天然气、页岩气和可燃冰的主要成分，已被国际公认为是不可再生原油的一种有前景的替代品。然而，由于CH4的高对称性和低极化率，活化它需要很高的能量输入，这使得CH4转化成为催化科学中的巨大挑战。尽管热催化甲烷氧化偶联（OCM）已被开发为生产C2+烷烃的一种途径，但反应所需的高温会导致大量的能源消耗。更严重的是，CH4的过氧化在热力学上比偶联反应更有利，其容易被过度氧化为CO2从而降低多碳产物的选择性。因此，以更经济和绿色的方式实现CH4的高效和高选择性转化是非常重要的。

光催化OCM是实现可持续发展的一种极具吸引力的绿色技术，但目前存在甲烷转化率较低和过氧化严重的双重瓶颈。在此，作者设计了一个连续流动反应体系，通过协同温和的活性氧物种、等离激元效应诱导的局域增强电场和多点进气反应器，在抑制甲烷过氧化的同时实现高效的光催化OCM。值得一提的是，在自制的3D打印的流动反应器上，作者设计的Au/TiO2光催化剂在连续流动反应中，CH4转化率可达到218.2 μmol h−1，对C2+产物的选择性可达到90%，并在240 h内保持了良好的稳定性。这项工作通过反应器和光催化剂的设计同时调节了体系的传质、反应物的活化和产物的选择性，为设计高效稳定的光催化OCM的体系提供了新的见解。

图1 光催化甲烷偶联示意图

中国科大博士生陈艺虹为论文第一作者，中国科大苏州高研院为论文主要通讯单位。

论文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.3c10069